1961年，周光召登上南下的列车启程回国，抵京后被安排到当时的二机部北京九所工作。作为理论部副主任，他辅佐邓稼先突破原子弹原理，领导原子弹的理论设计，开始了长达19年的“秘密工作”。

20世纪50年代末，中苏关系破裂。听闻苏联撤走专家，周光召和其他在苏联工作的中国科学家义愤填膺，表示要立即回国参加原子弹研究。“作为新中国培养的一代科学家，愿意放弃自己搞了多年的基础理论研究工作，改行从事国家急需的工作任务。我们随时听从祖国的召唤！”

周光召和同事们紧张运算了整整一个夜晚，次日上午，将一份联合签名报告送到了周恩来总理的办公桌上。报告认为，经计算，中国第一颗原子弹爆炸成功的可能性超过99%。除了一些人为不可控制因素，原子弹的引爆不会出现任何问题。

据科技日报2021年12月报道介绍，1957年，周光召赴苏联杜布纳联合研究所工作，主要从事粒子物理研究，成果丰硕，很快成长为该所最杰出的研究人员之一。

这份报告可谓原子弹爆炸前的一粒“定心丸”。正是因为这份报告，周恩来总理正式批准10月16日15时起爆中国第一颗原子弹。10月16日下午，原子弹在罗布泊爆炸成功，中国跨入有核国家行列。

1964年10月15日深夜，距离中国第一颗原子弹爆炸的预定时间已不足24小时。此时，一封来自罗布泊试验厂的急电对原子弹的设计提出了疑虑。上级希望负责核武器理论物理研究的周光召等人做一个认真的估算——中国首颗原子弹爆炸成功的概率是多少？

软件下载官方下载澎湃新闻记者从相关部门获悉，全国人大常委会原副委员长、中国科学院原院长、“两弹一星功勋奖章”获得者周光召院士，因病医治无效，于2024年8月17日在北京逝世，享年95岁。